تطوير محفزات السيليكا متوسطة المسام المحتوية على القصدير لاكسدة باير فيليغر للكيتونات الحلقية.
مؤلف
القحطاني، مشاعل بنت فهد بن علي آل مفرج
الملخص
المستخلص _x000D_
لقد اجتذب اكتشاف مواد السيليكات متوسطة الحجم ذات الترتيب العالي ذات المساحة السطحية العالية وحجم المسام الكبير وحجم المسام الكبير اهتمامًا كبيرًا لتطبيقاتها الواسعة المحتملة، كما هو الحال في الحفز والامتزاز والفصل والتبادل الأيوني. حتى الآن، تم بنجاح تصنيع مجموعة متنوعة من مواد السيليكا متوسطة الحجم عالية الطلب. على الرغم من أن المواد MCM-41 وMCM-48 توفر مزايا كبيرة لامتصاص وتحويل الجزيئات الضخمة في دراسات الامتزاز والحفز وأنظمة توصيل الأدوية، إلا أن مواد السيليكا المسامية النقية لم يتم استخدامها كمحفزات أو دعامات محفزة في الصناعة حتى الآن بسبب لقلة الحموضة وضعف الاستقرار الحراري المائي. علاوة على ذلك، يتم تدمير هذه المواد المسامية بسهولة في الماء المغلي والبخار نتيجة للتحلل المائي السريع لجدران مسام السيليكا غير المتبلورة الرقيقة نسبيًا._x000D_
تحتوي مواد SBA-15 متوسطة المسام على جدران إطارية سميكة ومجموعات سيلانول أعلى من MCM-41. تتمتع هذه المواد أيضًا بثبات حراري مائي أعلى من MCM-41. يشير هذا الدليل بقوة إلى أنه يمكن دمج الأنواع المعدنية الأعلى على جدران المسام السطحية لإدخال المواقع النشطة الحفزية. تم استخدام المواد mesoporous المركبة MSBA-15 (M = الأنواع المعدنية) على نطاق واسع كمحفز للعديد من الدراسات التحفيزية. على وجه الخصوص، ذكرت مجموعة أبحاث Selvaraj أن الكميات الكبيرة من الأنواع المعدنية قد تم دمجها بنجاح في المواد متوسطة المسام SBA-15 تحت الطريقة الحرارية المائية المباشرة لضبط الرقم الهيدروجيني (pH-aDH) لإدخال المواقع النشطة الحفزية. من نتائج التوصيف هذه، يمكن للمرء أن يستنتج بسهولة أن محفزات MSBA-15 لها نشاط حفاز أعلى من محفزات MMCM-41._x000D_
يتم تصنيع مادة Ia3?d mesoporous المكعبة ثنائية المستمر، KIT-6، باستخدام Pluronic P123 مع n-butanol تحت ظروف حمضية منخفضة. في الآونة الأخيرة، كان هناك اهتمام متزايد بتطوير عمليات التفاعل التحفيزي مع الحد الأدنى من التهديدات البيئية والفوائد الاقتصادية القصوى. ومن ثم، كان هناك طلب كبير على تطوير محفزات غير متجانسة انتقائية للغاية مع عدد كبير من مواقع حمض لويس لظروف التفاعل المعتدل دون استخدام مواد سامة. على حد علمنا، لا توجد حاليًا أي تقارير في الأدبيات المفتوحة حول التفاعل التحفيزي غير المتجانس لأكسدة الكيتونات الحلقية من Baeyer-Villager (BV) إلى اللاكتونات المقابلة باستخدام كميات هائلة من Sn-incorporated 3D KIT-6 (D - لم يتم الإبلاغ بوضوح عن المحفزات متوسطة الحجم التي تم تصنيعها بواسطة طرق ضبط الرقم الهيدروجيني باستخدام مواد كيميائية خام مختلفة وعوامل مؤكسدة ومذيبات في الأدبيات حتى الآن._x000D_
في هذه الدراسة، تم تصنيع محفزات SnKIT-6 متوسطة المسام بنسب nSi/nSn مختلفة حديثًا بطريقة pH-aDH باستخدام بدون حمض الهيدروكلوريك أو مع حمض الهيدروكلوريك وتم تمييزها باستخدام الأدوات المتطورة ذات الصلة، أي. XRD، امتصاص N2، UV-vis، TEM-EDS، FTIR، 29Si MAS NMR، XPS، SEM وTEM. تؤكد النتائج المميزة أن محفزات SnKIT-6 ذات طبيعة مسامية عالية ولها كميات كبيرة من Sn4+ منسقة بشكل رباعي السطوح على سطح جدران السيليكا. تم استخدام محفزات SnKIT-6 mesoporous في أكسدة BV للكيتونات الدورية. تم جمع النتائج التحفيزية باستخدام ظروف تحفيزية مثالية مختلفة وتكشف أن SnKIT-6(2) المُصنَّع في غياب حمض الهيدروكلوريك له نشاط تحفيزي أعلى من المحفزات المتوسطة المسامية الأخرى المحتوية على Sn._x000D_
ملاحظة
إشراف : دكتور سلفاراج مانيكام فاليمي فاليمي.